袁术年少时被举孝廉，历任河南尹、虎贲中郎将。董卓祸乱时袁术为后将军，后任南阳太守。
初平元年（190年），袁术跟随其兄袁绍共同讨伐董卓。袁术奢侈荒淫，横征暴敛，使江淮地区残破不堪，民多饥死。
初平四年（193年），又率领士兵在九江击杀扬州刺史陈温，自领扬州刺史，兼称徐州伯。
建安二年（197年），袁术利用编造的符命在寿春自立为帝，建号仲氏，但未被普遍承认。
但由于袁术部下人心不稳，战场上又被吕布、曹操所败，于是将皇帝称号送给袁绍，自己则去投奔袁绍之子袁谭。
建安四年（199年），归顺袁谭未果于九江呕血而亡，后葬于今淮南市谢家集区孤堆回族乡蔡圩村。
袁术曾任扬州刺史，割据扬州、自立为帝，最后争霸失败，死于九江，葬于淮南。被后人评价为“勇而无断、无德无谋。”
袁术出身于东汉时期世家大族“汝南袁氏”，自高祖袁安担任东汉司徒一职之后，祖父袁汤、父亲袁逢、叔父袁隗皆拜三公。
袁术与袁绍为同一父亲所生，但由于袁绍为庶出且生母地位卑微，后又被过继给袁逢之兄袁成，因此袁术与袁绍关系并不亲厚。
袁术少年时期身负侠气，常与贵族公子们田猎游玩。后被举孝廉，任河南尹。
自东汉中期以来，政权把控在外戚与宦官两股势力之中。灵帝驾崩后，双方竞争更加激烈，最终何皇后之子刘辩即位，外戚何进辅佐新帝，拉拢袁术与其兄长袁绍为自己所用。
袁术受到重用后，积极投身于反宦官斗争之中。与何进、袁绍暗中布置诛杀蹇硕并夺取了蹇硕的新军指挥权。
虽然诛杀了蹇硕，但何进拒绝彻底铲除宦官。袁绍心有不甘，逮捕宦官亲属，逼得宦官们走投无路。
在汉灵帝中平六年（189年）八月，何进被宦官斩杀于嘉德殿前。听闻此事后，袁术与何进部曲吴匡率兵攻入皇宫，将南宫九龙门、东西宫全部烧毁，诛杀剩余宦官。
后来董卓作乱，欲废帝另立，与袁绍商议后决裂，于是董卓决定卸掉袁氏武装力量，任袁术为后将军。
袁术接任后将军一职，就会失去虎贲中郎将一职，交出虎贲军权，但不赴任又会给董卓讨伐的借口。
袁术与兄长袁绍担心卷入祸乱之中，于是一个逃往南阳，一个逃往冀州。
汉献帝初平元年（190年），袁术到达南阳郡时正赶上长沙太守孙坚迫使荆州刺史王叡自杀，又诱杀了南阳太守张咨。
孙坚虽手握重兵，但地位声望不高，又杀汉臣，身份从辅佐汉室的将臣转变为叛汉之贼，因此急需寻求新的庇佑，于是率领军队归顺袁术，由此南阳郡皆掌控于袁术之手。
初到荆州的荆州刺史刘表对袁术示弱，顺水推舟上书推荐袁术担任南阳太守。袁术想要联合孙坚，于是向皇帝举荐孙坚担任豫州刺史。
这样一来，豫州被袁术占据，作为自己的根据地。袁术据守南阳之时，南阳有百万户人家。
但袁术从不注意整治法度，骄奢淫逸、贪得无厌，劫掠百姓积蓄，百姓对此深恶痛绝。
汉献帝初平元年（190年），时任后将军的袁术以及其兄袁绍、冀州牧韩馥、豫州刺史孔伷、兖州刺史刘岱、河内太守王匡、陈留太守张邈、东郡太守桥瑁、山阳太守袁遗、济北相鲍信一同举兵于关东，众人推袁绍为盟主，率领几万人共同讨伐董卓。
初平二年（191年）二月，董卓挟天子迁都长安，但以袁绍为首的关东联军并未追击，反而相互兼并，只有袁术势力继续讨伐董卓。
同年袁术派遣长沙太守孙坚收合分散的部众，屯兵驻扎在梁县阳人一带，董卓派遣胡轸、吕布应战。
但吕布与胡轸不和，军中部下四散而逃。袁术命人继续追击，胡轸、吕布大败。董卓又派将军李傕与袁术求和，但袁术拒不接受。
接着袁术进军到距离洛阳九十里的大谷。于是董卓亲自带兵与袁术军队在皇陵地带交战，结果被打败，退兵至黾池。
接着袁术又派兵前往函谷关，到达新安、醒池之间，截断董卓退路，袁军又一次驱逐董卓后返回鲁阳。
初平三年（192年），袁术不满仅占据荆州南阳郡与豫州，为了夺取整个荆州，派遣孙坚前往襄阳攻打刘表，结果孙坚被刘表部下黄祖射杀。
袁术在南阳之时，劫掠百姓，生活奢糜，百姓早已不满，如今又打了败仗，已经无法再在南阳立足，于是退走。
之前董卓胁帝西走长安，少帝生死未卜，袁绍与韩馥想要推举当时声望很高的皇室宗族刘虞为帝，
但袁术生性放纵，不想立年长的人做皇帝，另外对帝位又有所图谋，因此拒绝这个提议。这些事情堆积到一起使兄弟二人之间产生了隔阂。
由于